El acervo documental está integrado por libros que abordan todas las áreas del conocimiento, como son obras de filosofía, religión, ciencias sociales, ciencias puras, ciencias aplicadas, literatura, historia, entre otras. Así como una numerosa colección de revistas nacionales científico-técnica, cultural y de recreación, periódicos de circulación nacional, Diario de los Debates, Órgano Oficial de la Cámara de Diputados, Diario Oficial de la Federación, Gaceta del Distrito Federal y el Boletín Judicial principalmente.
Además la Biblioteca General custodia una colección de libros antiguos, propiedad de la Cámara de Diputados. Esta colección especial comprende volúmenes impresos entre los años de 1511 y 1930, y una valiosa colección de 66 manuscritos.

Préstamo interno e interbibliotecario, servicio a invidentes, fotocopiado.

La Biblioteca del Congreso de la Unión (hoy Biblioteca General*) nació de una iniciativa presentada ante el pleno de la Cámara de Diputados el 24 de agosto de 1935, para que prestara un servicio al pueblo, al permitirse el acceso a ella. Otro de los puntos de la iniciativa era el enriquecimiento del acervo bibliográfico a través de donaciones e intercambio documental con Cámaras Legislativas de otros países, instituciones científicas y organizaciones internacionales.

Los servicios bibliotecarios se iniciaron con un acervo compuesto por 9,814 volúmenes de la Cámara de Diputados, 4,270 volúmenes de la Cámara de Senadores y 1,243 volúmenes de la Contaduría Mayor de Hacienda, 1,151 volúmenes adquiridos por compra y la donación de Instituciones públicas y privadas, destacando las bibliotecas madrinas la Biblioteca del Congreso de los Estados Unidos de Norte América, Museo Británico de Londres, Biblioteca Nacional de París, la Biblioteca Nacional de Madrid y el Instituto Ibero Americano de Berlín.